Seit der Ankunft von ASIC, dem Arfoire Syndikat des internationalen Verbrechens, herrscht Chaos in der Welt von Gamindustri. Auch die vier CPUs, die sich der kriminellen Organisation entgegengestellt haben, sind besiegt worden. Jetzt liegt es an ihren jüngeren Schwestern, sie aus der Gefangenschaft zu befreien.

Gemeinsam mit ihren Begleiterinnen IF und Compa begibt sich Nepgear, CPU Anwärterin von Planeptune und kleine Schwester von Neptune, auf die abenteuerliche Mission. Dabei will sie nicht nur ihre Schwester retten, sondern auch das verbrecherische Arfoire Syndikat aufhalten, um den Frieden in Gameindustri wieder herzustellen.

Auf ihrer Reise bekommt Nepgear Hilfe von vielen alten und neuen Freunden und trifft auf weitere CPU Anwärterinnen. Gemeinsam stellen sie sich den zahlreichen Gegnern zum ultimativen Kampf Gute gegen Böse.